Poeta português, descendente de irlandeses e nascido em Lisboa. Autodidacta, fez os estudos liceais, frequentou a Escola Náutica (Curso de Pilotagem), trabalhou na Previdência, no ramo dos seguros, nas bibliotecas itinerantes da Fundação Gulbenkian, e foi técnico de publicidade. Durante algum tempo, publicou uma crónica semanal no Diário de Lisboa.
Datam do ano de 1947 duas cartas de O'Neill que demonstram o seu interesse pelo surrealismo, dizendo numa delas (de Outubro) possuir já os Manifestos de Breton e a Histoire du Surrealisme de M. Nadeau. Nesse mesmo ano, O'Neill, Cesariny e Mário Domingues começam a fazer experiências a nível da linguagem, na linha do surrealismo, sobretudo com os seus Cadáveres Esquisitos e Diálogos Automáticos, que conduziam ao desmembramento do sentido lógico dos textos e à pluralidade de sentidos. Por volta de 1948, fundou com o poeta Cesariny, com José-Augusto França, António Pedro e Vespeira o Grupo Surrealista de Lisboa. Com a saída de Cesariny, em Agosto de 1948, o grupo cindiu-se em dois, dando origem ao Grupo Surrealista Dissidente (que integrou, além do próprio Cesariny, personalidades como António Maria Lisboa e Pedro Oom).
Em 1949, tiveram lugar as principais manifestações do movimento surrealista em Portugal, como a Exposição do Grupo Surrealista de Lisboa (em Janeiro), onde expuseram Alexandre O'Neill, António DaCosta, António Pedro, Fernando de Azevedo, João Moniz Pereira, José-Augusto França e Vespeira. Nessa ocasião, Alexandre O'Neill publicou A Ampola Miraculosa, constituída por 15 imagens sem qualquer ligação e respectivas legendas, sem que entre imagem e legenda se estabelecesse um nexo lógico, o que torna altamente irónico o subtítulo da obra, «romance». Esta obra poderá ser considerada paradigmática do surrealismo português. Foram lançados, ainda nesse ano, os primeiros números dos Cadernos Surrealistas.
Em Maio do mesmo ano, foi a vez de o Grupo Surrealista Dissidente organizar uma série de conferências com o título geral «O Surrealismo e o Seu Público», em que António Maria Lisboa leu o que se pode considerar o primeiro manifesto surrealista português. Houve ainda mais duas exposições levadas a cabo por este grupo (em Junho de 1949 e no ano seguinte, no mesmo mês), sem grande repercussão junto do público.
Depois de uma fase de ataques pessoais entre os dois grupos (1950-52), que atingiram sobretudo José-Augusto França, e após a morte de António Maria Lisboa, extinguiram-se os grupos surrealistas, continuando todavia o surrealismo a manifestar-se na produção individual de alguns autores, incluindo o próprio Alexandre O'Neill, que se demarcara, já em 1951, no Pequeno Aviso do Autor ao Leitor, inserido em Tempo de Fantasmas. Nessa mesma obra, sobretudo na primeira parte, Exercícios de Estilo (1947-49), a influência do surrealismo manifesta-se em poemas como Diálogos Falhados, Inventário ou A Central das Frases e na insistência em motivos comuns a muitos poetas surrealistas, como a bicicleta e a máquina de costura. Na segunda parte da obra, Poemas (1950-51), essa influência, embora ainda presente, é atenuada, como acontecerá em No Reino da Dinamarca (1958) e Abandono Vigiado (1960).
A poesia de Alexandre O'Neill concilia uma atitude de vanguarda (surrealismo e experiências próximas do concretismo) — que se manifesta no carácter lúdico do seu jogo com as palavras, no seu bestiário, que evidencia o lado surreal do real, ou nos típicos «inventários» surrealistas — com a influência da tradição literária (de autores como Nicolau Tolentino e o abade de Jazente, por exemplo). Os seus textos caracterizam-se por uma intensa sátira a Portugal e aos portugueses, destruindo a imagem de um proletariado heróico criada pelo neo-realismo, a que contrapõe a vida mesquinha, a dor do quotidiano, vista no entanto sem dramatismos, ironicamente, numa alternância entre a constatação do absurdo da vida e o humor como única forma de se lhe opor. Temas como a solidão, o amor, o sonho, a passagem do tempo ou a morte, conduzem ao medo (veja-se «O Poema Pouco Original do Medo», com a sua figuração simbólica do rato) e/ou à revolta, de que o homem só poderá libertar-se através do humor, contrabalançado por vezes por um tom discretamente sentimental, revelador de um certo desespero perante o marasmo do país — «meu remorso, meu remorso de todos nós». Este humor é, muitas vezes, manifestado numa linguagem que parodia discursos estereotipados, como os discursos oficiais ou publicitários, ou que reflecte a própria organização social, pela integração nela operada do calão, da gíria, de lugares-comuns pequeno-burgueses, de onomatopeias ou de neologismos inventados pelo autor.
Alexandre O'Neill escreveu Tempo de Fantasmas (1951), No Reino da Dinamarca (1958), Abandono Vigiado (1960), Poemas com Endereço (1962), Feira Cabisbaixa (1965), De Ombro na Ombreira (1969), Entre a Cortina e a Vidraça (1972), A Saca de Orelhas (1979), As Horas Já de Números Vestidas (1981), Dezanove Poemas (1983) e O Princípio da Utopia (1986). A sua obra poética foi ainda recolhida em Poesias Completas, 1951-1983 (1984). Foi ainda editada uma antologia, postumamente, com o título Tomai Lá do O'Neill (1986). Publicou dois livros em prosa narrativa, As Andorinhas não Têm Restaurante (1970) e Uma Coisa em Forma de Assim (1980, volume de crónicas), e as Antologias Poéticas de Gomes Leal e de Teixeira de Pascoaes (em colaboração com F. Cunha Leão), de Carl Sandburg e João Cabral de Melo Neto. Gravou o disco «Alexandre O'Neill Diz Poemas de Sua Autoria». Em 1966, foi traduzido e publicado na Itália, pela editora Einaudi, um volume da sua poesia, Portogallo Mio Rimorso. Recebeu, em 1982, o Prémio da Associação de Críticos Literários.